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物理化学学报

物理化学学报

2026年01期

《物理化学学报》由中国科学技术协会主管、中国化学会主办，综合因子为：1.119，被北大核心期刊、CSCD核心期刊、统计源期刊收录。物理化学学报主要刊载化学学科物理化学领域具有原创性实验和基础理论研究类文章。

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综述 | 电化学提锂中的法拉第材料：进展、挑战与性能强化方法

综述 | 电化学提锂中的法拉第材料：进展、挑战与性能强化方法

摘要：电动汽车行业的快速增长导致锂产品需求激增，推动了先进锂提取技术的发展。其中，电化学提锂技术因其优异锂选择性(相较于竞争性阳离子，如Na+和 Mg²⁺ 、高能效和环境可持续性被认为具有发展前景。关于法拉第材料、操作模式/参数和装置构型的研究已大量发表。尽管已有一些关于电化学提锂技术的综述发表，但仍缺乏系统性总结电化学提锂中法拉第材料研究进展、分析其固有性质如何影响提锂性能并阐明性能增强策略与关键提锂性能指标之间联系的全面综述。在此，我们系统地介绍了电化学提锂技术的原理并汇总了文献中涉及的所有性能指标，包括锂离子嵌入容量、锂离子提取速率、容量保持率、选择性系数(或纯度)、能耗和电流效率。我们全面分析了用于电化学提锂的法拉第材料，其中包括LiFePO4、 LiMn₂O₄ 、层状镍钴锰氧化物、 Li₃V₂(PO₄)₃ 和 |Li_1.6Mn_1.6O₄ ，构建了其性质与性能间的内在关系，并比较了每种材料的优缺点。此外，我们对不同的性能增强策略进行了分类和评估，包括材料设计方法(如3D结构制造、晶体调控、元素掺杂和表面包覆)，以及涉及进水流向、充放电模式和操作参数等方面的条件优化方法，并进一步阐明了每种方法如何影响电化学提锂的某一/某些性能及其内在影响机制。我们同时综述了基于每种法拉第材料的电化学提锂技术的工业化进展及材料成本。本综述旨在通过建立材料设计、操作条件优化和性能结果间的联系，为从事新型电化学提锂法拉第材料研究的学者和工程师提供有价值的见解，并启发法拉第材料开发和工艺优化的创新方法，为实现更可持续和更具成本效益的卤水锂资源开发提供参考。
论文 | 羟基功能化分子工程消除二维相壁垒实现高效宽带隙及全钙钛矿叠层太阳能电池

论文 | 羟基功能化分子工程消除二维相壁垒实现高效宽带隙及全钙钛矿叠层太阳能电池

摘要：全钙钛矿叠层太阳能电池展现出突破单结器件效率极限的潜力，通过最大化利用太阳光谱和减少热弛豫损失，其理论转换效率可超过 44% 。宽带隙钙钛矿太阳能电池(WBGPSCs)是叠层光伏技术的核心元件，其性能在过去十年取得飞速进展。然而，这类器件仍然面临着严重的开路电压( |V_OC) 损失问题，主要归因于界面复合损失和载流子传输损耗，其中关键诱因是在表面钝化过程中形成的绝缘性二维(2D)钙钛矿相。因此，本文引入多功能分子添加剂4-羟基苯乙基碘化铵(p-OHPEAI)，以解决高电压和高效电荷提取之间的核心矛盾。不同于传统的苯乙基碘化铵(PEAI)处理会形成绝缘二维相并因其分子垂直取向导致反向内建电场(阻碍电荷输运)，p-OHPEAI通过氨基 (-NH₃) 和羟基(-OH)的协同作用，实现了分子在钙钛矿表面的平行吸附构型。这种构型有效抑制了绝缘二维相的形成，同时钝化了配位不足的卤素离子和铅空位缺陷，显著降低非辐射复合。此外，p-OHPEAI的分子极性会在钙钛矿层/电子传输层界面诱导产生内建偶极矩，优化了能级匹配并加速了电子提取过程。将p-OHPEAI应用于 1.77eV 宽带隙钙钛矿太阳能电池，器件的开路电压达到 1.344V ，相应的开路电压损失仅为 0.426V ，在已经报道的 1.75-1.80eV 带隙范围内的反式结构器件中处于领先水平。优化后的器件光电转换效率(PCE)达到 19.24% ，显著优于PEAI钝化器件。将该策略应用于全钙钛矿叠层太阳能电池(TSCs)，实现了 28.50% 的冠军效率(认证效率为 28.19% 。同时，叠层器件展现出优异的运行稳定性，在350h持续光照后仍能保持 90% 以上的初始效率，充分验证了羟基钝化策略的可靠性。本研究通过在钝化分子中引入羟基官能团，开发了一种兼具缺陷钝化与电荷传输保障的普适性策略，成功解决了钙钛矿电池高电压与高效载流子提取之间的矛盾。
论文 | 高熵P2/03双相正极的协同设计助力高性能钠离子电池

论文 | 高熵P2/03双相正极的协同设计助力高性能钠离子电池

摘要：P2型层状过渡金属氧化物 (P2-Na_xTMO₂) 因其优异的循环稳定性和倍率性能，成为钠离子电池正极材料的有力候选者。然而，其在高电压下的不可逆相变和固有低理论容量问题，阻碍了实际应用。本研究工作提出高熵策略与双相结构的协同设计来克服这些挑战。通过在P2相高熵基体中引入O3相，构建新型P2/03双相高熵层状氧化物 |Na_0.70Ni_0.25Mn_0.35Co_0.15Fe_0.05Ti_0.20O₂ (简称Nao.7oNMCFT)。其中，高熵设计通过构型熵稳定效应有效抑制P2相的不可逆相变，而O3相则通过协同作用弥补容量不足并提升循环稳定性。此外，双相组分之间的相互作用进一步促进P2-O3与P2-P3相变的高度可逆性。Nao.7oNMCFT在1C倍率下的初始放电容量为 102.08mAhg^-1 ，200次循环后容量保持率达 88.15% ，表明具有优异的循环稳定性。更重要的是，即使在10C的高倍率下，Nao.7oNMCFT仍能提供 85.67mAh （204号 g^-1 的初始放电比容量，并在1000次循环后容量保持率达 70% 。本工作证实双相高熵设计在提升钠离子电池正极性能中的关键作用，为开发先进钠离子电池正极材料提供了新思路。
论文 | 废弃医用口罩衍生的碳量子点增强 BiOBr/g-C₃N₄ S型异质结光催化降解聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)

论文 | 废弃医用口罩衍生的碳量子点增强 BiOBr/g-C₃N₄ S型异质结光催化降解聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)

中图分类号：O643 doi： 10.1016/j.actphy.2025.100135 [论文] ，化学与材料科学学院，摘要：2019冠状病毒病（COVID-19）的大流行增加了医用口罩的需求，迄今为止，许多废弃口罩未经再处理就被丢弃，造成了环境的破坏。PET作为一种常用的塑料产品，其自然降解存在一定的障碍。在本研究中，通过简单的溶剂热法将废弃医用口罩转化为具有蓝色荧光发射的碳量子点（MCQ
论文 | 揭示 Zn_xCd_1-xS 固溶体光催化析氢中的直接-间接带隙跃迁机制

论文 | 揭示 Zn_xCd_1-xS 固溶体光催化析氢中的直接-间接带隙跃迁机制

摘要：固溶体策略可以在热力学上提高光催化性能，然而对固溶体催化剂载流子动力学的研究同样重要。本文基于能带结构调控成功合成了一系列 Zn_xCd_1-xS 固溶体，并通过飞秒瞬态吸收光谱(TAS)和密度泛函理论(DFT)研究了载流子动力学，揭示了 Zn_xCd_1-xS 固溶体中的混合直接-间接带隙跃迁机制。间接带隙表现出较低的载流子复合率，更重要的是它还可以作为载流子的捕获中心，从而提高电荷分离效率。因此，在可见光 (>420nm) 照射下， Zn_xCd_1-xS 固溶体的析氢速率( (1426.66μmolh^-1) 相较于纯CdS(129.83 )提高了约11倍。本工作提出光催化性能的提升可能同时源于热力学和动力学两个方面，而载流子跃迁机制的改变是影响动力学的主要因素之一。
论文 | 共价键调控电荷转移以实现自供能电化学传感平台对重金属离子的灵敏分析

论文 | 共价键调控电荷转移以实现自供能电化学传感平台对重金属离子的灵敏分析

摘要：光催化燃料电池光阳极活性材料的合理设计对开发高灵敏自供能电化学传感器至关重要。实现光阳极中电荷定向迁移和缩短传输路径是提升光催化燃料电池析氧反应性能的挑战。本文设计了一种具有N-W-O共价键的钨原子分散富碳石墨相氮化碳(W-CN-C)光阳极，用于构建对重金属铜离子检测的自供能光催化燃料电池传感器。通过自组装、剥离和热诱导相结合制备W-CN-C。N-W-O共价键作为界面电荷传输通道，促进电荷载流子分离与迁移。形成的富碳结构增加碳含量，进而增强W-CN-C的 π? 电子离域，从而显著拓宽太阳光响应范围。原子分散的钨提供活性位点，增强W-CN-C光阳极与电解质界面间的析氧反应动力学。这些协同效应显著提高可见光吸收能力和电荷分离与转移效率，增强W-CN-C光阳极的光电转换效率，表现出优异的析氧反应性能。基于 Pt@C 电催化剂阴极优异的氧还原反应性能，所构建的光催化燃料电池平台展现出增强的开路电位。在W-CN-C光阳极表面锚定对铜离子特异性识别的探针，构建了自供能光催化燃料电池传感平台，用于检测铜离子。铜离子与探针形成的复合物阻碍W-CN-C光阳极的电子传输，改变光催化燃料电池的输出检测信号。所构筑的传感器表现出跨越五个数量级的宽检测范围 (2.0×10^-2–9.2×10²nmolL^-1) 、低检测限 (7.0pmolL^-1 、对常见干扰物的高选择性，以及对水生环境中重金属铜离子检测的可行性。此外，以万用表作为信号输出装置，传感平台实现对铜离子的自供能和便携式检测，检测范围为 0.25-1.3×10²nmolL^-1 ，检测限为84pmol L^-1 。这项工作利用原子分散级金属引入的共价键作为电荷转移通道设计高性能光阳极，为构筑对环境检测的高灵敏自供能电化学传感器提供了思路。
论文 | SBA-15模板化共价三嗪框架增强光催化产氢

论文 | SBA-15模板化共价三嗪框架增强光催化产氢

摘要：共价三嗪框架(CTFs)是一类极具吸引力的可见光响应无金属共价有机框架(COFs)，因其具有大比表面积、高氮含量、永久孔隙率以及高耐热性和化学稳定性等特性，被认为在光催化水分解制氢方面具有潜在的应用前景。然而，大多数CTFs在化学合成方面面临一定困难，且在光催化析氢反应(HER)过程中普遍表现出低电导率和严重的光生载流子复合现象。因此，材料的析氢性能高度依赖于CTFs的 π 共轭结构及其合成方法，且实现具有明确结构的COFs纳米材料的可控合成仍具有高度挑战性。在本研究中，我们报道了以介孔二氧化硅分子筛SBA-15为模板，通过有机酸催化合成多孔CTF纳米结构的方法。SBA-15模板法制备的多孔网状CTF-S2在光催化HER中表现显著增强的催化活性，相较于微米级块体CTF-1（2 (4.1μmolh^-1) 提升了14倍。这种显著的HER性能提升主要归因于扩展的可见光吸收、加速的载流子转移以及优化的能带结构。
论文 | 自集成黑色NiO团簇与 ZnIn₂S₄ 微球实现S型电子转移机制下光热辅助制氢

论文 | 自集成黑色NiO团簇与 ZnIn₂S₄ 微球实现S型电子转移机制下光热辅助制氢

摘要：利用太阳能制氢（H2）技术是实现碳中和目标的关键策略，但是设计最优异质结构光催化剂仍面临重大挑战。本研究首次在溶剂热过程中成功实现了高度分散的黑色NiO团簇与ZIS微球的自组装。所构建的NiO/ZIS S型异质结构复合材料可提供更多活性位点用于可见光驱动光催化产氢（PHE）反应。最优样品2-NiO/ZIS表现出的最佳产氢速率、 36.67% 的最高表观量子产率（AQY）以及优异的结构
论文 | 离子键交联碳化聚合物点用于可调谐和增强的室温磷光

论文 | 离子键交联碳化聚合物点用于可调谐和增强的室温磷光

中图分类号：064 doi：10.1016/j.actphy.2025.100156 摘要：碳化聚合物点因其可调的发光性能和简便的合成方法，已成为有前景的室温磷光材料。然而，当前依赖氢键/共价键来增强发光的策略存在磷光强度有限和颜色多样性不足（主要为绿色）的问题。本工作提出构建离子键交联网络作为一种新颖的设计策略来解决这些局限性。得益于离子键的高强度、无方向性和无饱和性，构建的交联网络能够固定发
论文 | FeOOH调节Bi12O17Cl2 ④ FeOOH异质结中 Bi₁₂O₁₇Cl₂ 的表面势阱深度以增强压电电荷转移和压电自芬顿催化

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摘要：尽管异质结压电催化剂的设计被证明可以显著提升其催化活性，但异质结界面在压电过程中对表面势阱的调控机制及其对载流子迁移的影响仍缺乏系统研究。本研究通过自组装策略，在体系中构建了非晶FeOOH与 Bi₁₂O₁₇Cl₂ 之间的增强界面相互作用异质界面结。这种强界面相互作用显著增强了界面极性，可大幅抑制 Bi₁₂O₁₇Cl₂ 表面电荷的应力响应能力(最大降幅达原始值的 63%-98% ，这显著降低了压电过程中表面势阱的深度，从而有效削弱了压电电荷的束缚，同时促进了电荷转移。同时，界面形成的Bi-O-Fe化学键构建了电荷传输通道。这些协同机制使得压电自芬顿反应中 H₂O₂ 产率达到 3.04mmolg^-1h^-1 ，总有机碳去除率提高了3倍(从 18.6% 增至 55.8% ）

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